Hola @hyunchaos
La letra "C" (captura) siempre ha sido la tecla de captura por defecto del juego así como si presionas "V" se graban videos.
La barra de trucos debería funcionar con la combinación de teclas Ctrl + Mayús (Shift) + C
Si el dispositivo tiene una tarjeta gráfica AMD puede que use la misma combinación de teclas para capturas de pantalla y no active la barra de trucos, por lo que podrías cambiarlo en la configuración de AMD o agregar la tecla Windows al comando como mencionas. (CTL-Shift--C ) También debería funcionar.
Asegúrate de pulsar las teclas simultáneamente y si estas en modo construir chequea que el cursor no se encuentra en la barra de búsqueda porque entonce no tomará el comando.
Si sigue si funcionar correctamente podrías restaurar el archivo de las opciones del juego para probar.
Con el juego cerrado corta y pega el archivo Options(.ini) en el escritorio.
Lo encuentras en: Documentos\Electronic Arts\Los Sims 4\Options
Luego abre el juego, se creará una nueva carpeta de las "Opciones" pero tendrías que configurar nuevamente todas las opciones dentro del juego.
Después comprueba si la barra funciona con normalidad.